António Sérgio de Sousa, foi um dos intelectuais mais marcantes do século XX português. Oficial da Marinha até 1910, estudou em Genebra, onde foi influenciado pelos métodos pedagógicos de Dewey. Foi ministro da Instrução Pública na I República e opositor à Ditadura Militar e a Salazar, razão pela qual foi obrigado a exilar-se diversas vezes. Participou no MUNAF em 1943 e, em 1946, no MUD. Colaborou na «Renascença Portuguesa» e na «Seara Nova» e interveio ativamente em questões pedagógicas e culturais. Célebre polemista, manteve um diálogo crítico com Teixeira de Pascoais, Carlos Malheiro Dias, José Marinho, Sant’Ana Dionísio, Abel Salasar, Bento de Jesus Caraça e António José Saraiva. Criou e dirigiu várias revistas e jornais, e, da sua vasta e influente bibliografia, destacam-se os seus Ensaios em 8 volumes, publicados entre 1920 e 1958.

A coleção (9 cx. +) inclui manuscritos do autor, com destaque para 43 cadernos de apontamentos sobre temas diversos e alguma correspondência. Outra parte do espólio do autor encontra-se na Cooperativa António Sérgio para a Economia Social.

Esteve à guarda de Castelo Branco Chaves e foi doado por seu filho, Fernando Castelo Branco, em Abril de 2005. Em março de 2020 foi incorporada nova documentação por doação da Dr.ª Matilde Sousa Franco.