Crítico literário, ensaísta e romancista, Gaspar Simões deixou o seu nome ligado à revista Presença, que fundou com José Régio e Branquinho da Fonseca, e à edição das Obras Completas de Fernando Pessoa que assinou, com Luís de Montalvor, para a editorial Ática (1942-1945). Em 1950 dedicou ao poeta dos heterónimos a polémica "biografia romanceada" intitulada Vida e Obra de Fernando Pessoa: História de uma Geração, obra que viria a tornar-se referência obrigatória dos estudos pessoanos. Arguto analista e polemista, marcou decisivamente a crítica literária em Portugal entre os anos cinquenta e oitenta com notável proficiência e raro espírito de independência.

O espólio (114 cx.) conserva alguns originais de obras publicadas, uma vasta correspondência que cobre mais de meio século da vida literária portuguesa, um extensíssimo arquivo de imprensa e parte da sua colecção iconográfica: desenhos, gravuras e cartazes. O Arquivo Municipal da Figueira da Foz guarda também um conjunto de cartas recebidas, as enviadas a sua mãe, bem como fotografias e recortes de imprensa.

Doado, em Janeiro de 1987, pela Srª Drª Maria Joana Gaspar Simões de Alpuy, a quem a Biblioteca Nacional comprou, em Setembro de 1996, parte da iconografia coleccionada por seu pai.