Acervo centrado em quatro personalidades da Família, nomeadamente: Domingos Corrêa Arouca (1790-1861) militar com carreira nas colónias (colocado no comando da Companhia de Quelimane, governador de Inhambane e membro do governo de Cabo Verde), conselheiro, vogal do Conselho Ultramarino e senador; Frederico de Gusmão Corrêa Arouca (1846-1902), advogado e político. Foi deputado, ministro das Obras Públicas (1890) e dos Negócios Estrangeiros (1893), ministro plenipotenciário enviado a Londres em 1896, par do reino e conselheiro de Estado e do Tribunal de Contas; Simão de Gusmão Corrêa Arouca (1875-1936), advogado, ajudante do Procurador da Coroa e Fazenda até à implantação da República e bibliófilo; e João Frederico de Gusmão Corrêa Arouca (1908-1990), bibliófilo e investigador.

A colecção (73 cx.) inclui correspondência familiar e cartas trocadas com outras personalidades, documentos biográficos e documentação relativa a funções públicas desempenhadas por cada um deles. Destaca-se, neste contexto, o epistolário coleccionado por Frederico de G. C. Arouca onde encontramos nomes da maior relevância política da época, e o trabalho de investigação de João F. de G. C. Arouca, a Bibliografia das Obras Impressas em Portugal no Século XVII, cujo 1º volume foi dado à estampa pela Biblioteca Nacional em 2001.

Doação dos herdeiros, em Fevereiro de 2002, representados pela Sr. D. Maria Helena Folque Corrêa Arouca, Sr. Dr. Simão de Gusmão Corrêa Arouca e Sr. Dr. Frederico de Gusmão Corrêa Arouca.